@shiyri#6182 при запуске сервиса выходит ошибка:
Скорее всего, причина в том, что Вы пытаетесь запустить GUI программу вне сеанса пользователя, т.е. до того, как запустился оконный менеджер (любой). У вас написано:
@shiyri#6182 After=network.target
Те. программа будет запущена сразу после инициализации сети, до логина любого пользователя.
Если бы программа запускалась из под cron, то там достаточно указать в скрипте запуска
sudo DISPLAY=:0 <Путь к программе>
Про запуск из под systemd я точно не знаю, но мне кажется гораздо проще включить Вашу программу в список "Autostart" Вашего дисплейного менеджера. Тогда всё будет делаться автоматически и никакой головной боли не возникнет. Но, при этом, должен быть установлен режим автологина.
Тогда, после загрузки ОС будет выполнен автологин, после чего запустится дисплейный менеджер и уже он запустит Ваше GUI приложение.